Knowledge base: Warsaw University of Technology

Settings and your account

Back

-

Ewa Topolska

Abstract

-
Record ID
WUTeb61fe1c3ec24f7294b6b332f3501a84
Diploma type
Master of Science
Author
Ewa Topolska Ewa Topolska,, Undefined Affiliation
Title in Polish
KATALITYCZNY PROCES METANIZACJI TLENKU WĘGLA
Supervisor
Wioletta Raróg-Pilecka (FC/CChT) Wioletta Raróg-Pilecka,, Chair of Chemical Technology (FC/CChT)Faculty of Chemistry (FC)
Certifying unit
Faculty of Chemistry (FC)
Affiliation unit
Chair of Chemical Technology (FC/CChT)
Study subject / specialization
, Technologia Chemiczna
Language
(pl) Polish
Status
Finished
Defense Date
29-02-2012
Issue date (year)
2012
Keywords in Polish
-
Keywords in English
-
Abstract in Polish
Wprowadzenie Katalityczny proces metanizacji tlenków węgla polega na przekształcaniu ich w metan. Reakcja jest stosowana w przemyśle do oczyszczania gazów z małych ilości tlenku i dwutlenku węgla, które stanowią truciznę dla katalizatorów używanych w różnych procesach (np. syntezie amoniaku) [1]. Wiele zespołów badawczych prowadzi badania nad otrzymaniem aktywnych katalizatorów, pozwalających na głębszą redukcję zawartości tlenku węgla w strumieniach gazów używanych w przemyśle chemicznym. Najbardziej rozpowszechnionym katalizatorem do metanizacji tlenku węgla jest tlenek niklu osadzony na tlenku glinu [2]. Przegląd literaturowy pokazuje, że ruten jest bardziej aktywny niż nikiel jako faza aktywna układów do procesu metanizacji [3,4]. W przeciwieństwie do niklu, który może być deaktywowany w niskich temperaturach, ruten jest stabilny w szerokim zakresie temperatur. Kontakty rutenowe można uzyskać osadzając metal na różnych nośnikach np. Al2O3 [4], SiO2 [3], MgO [4]. Prowadzone badania ukazują również, że węgiel aktywny jako nośnik fazy aktywnej katalizatorów do metanizacji tlenku węgla może być w przyszłości cenną alternatywą dla powszechnie stosowanego tlenku glinu [4,5], a jego atutem jest: niska cena, rozwinięta powierzchnia i nietoksyczność. Celem przeprowadzonych badań było otrzymanie aktywnych katalizatorów rutenowych do procesu metanizacji tlenku węgla o różnych rozmiarach krystalitów rutenu osadzonych na węglu aktywnym. W tym celu spreparowano kontakty Ru/C o symbolach: Ru1/C, Ru5/C, Ru9,1/C i Ru20/C, gdzie cyfry oznaczają zawartość rutenu w % wag. W szczególności zajmowano się wpływem zawartości Ru na aktywność kontaktu. Do scharakteryzowania otrzymanych układów Ru/C zastosowano badania: chemisorpcyjne, rentgenowskie i termograwimetryczne (TG-MS). Ponadto przy współpracy z Instytutem Nawozów Sztucznych w Puławach zbadano aktywność katalizatorów rutenowych w reakcji metanizacji tlenku węgla. Wyniki i dyskusja Badania chemisorpcyjne przeprowadzono w celu wyznaczenia dyspersji oraz określenia średniego rozmiaru krystalitów rutenu w układach Ru/C dwoma metodami: metodą przepływową (sorpcja O2 i CO) oraz metodą statyczną (sorpcja CO). Okazało się, że im wyższa zawartość rutenu w próbce tym mniejsza dyspersja i większy średni rozmiar krystalitów tego metalu. Spreparowane katalizatory Ru/C scharakteryzowano techniką dyfrakcji rentgenowskiej. Badanie XRD potwierdziło zależności dotyczące średniego wymiaru krystalitów rutenu uzyskane na podstawie wyników badań chemisorpcyjnych. Pomiar termograwimetryczny miał na celu: określenie odporności nośnika węglowego na metanizację, obserwowanie zmiany masy próbki w czasie trwania procesu oraz analizowanie składu gazów wydzielających się podczas procesu. Jak się okazało kontakty Ru/C wykazują niewielki stopień metanizacji podłoża węglowego. Główny ubytek masy dla wszystkich układów Ru/C występuje w tym samym czasie i zachodzi on na etapie grzania próbek do 500°C. Należy tutaj zwrócić uwagę na fakt, że wraz ze wzrostem zawartości rutenu w kontakcie ubytek masy w funkcji czasu jest większy (dla Ru1/C - 1,14%, a dla Ru 20/C - 3,20%). Ubytek masy w początkowym etapie procesu redukcji wynika z wyredukowania powierzchni krystalitów rutenu – powierzchniowo spasywowanych. Nakłada się tu również efekt odparowania wody. Być może ulegają też redukcji grupy zawierające tlen, związane z powierzchnią nośnika węglowego. W etapie izotermicznym, czyli w 500°C (1,5h), masa próbek w dalszym ciągu spada choć bardzo powoli. Ubytek masy na tym etapie pomiaru wynosi dla układu Ru1/C - 0,23%, a dla Ru20/C - 1,80%. Za ten ubytek masy odpowiada prawdopodobnie metanizacja podłoża węglowego. Wyniki pomiarów aktywności spreparowanych katalizatorów wskazują, że aktywniejsza forma katalizatora Ru/C to ta, która zawiera więcej rutenu w spreparowanym układzie. Aktywność kontaktów rośnie także ze wzrostem temperatury. Wydaje się, że najkorzystniejszy efekt katalityczny uzyskuje się dla dużych krystalitów rutenu. Wnioski Analizując wyniki przeprowadzonych badań stwierdzono, że otrzymano aktywne katalizatory rutenowe osadzone na węglu aktywnym do procesu metanizacji tlenku węgla. W warunkach pracy przemysłowej kontaktów (do 400oC) podłoże jest odporne na metanizację. Spreparowane układy Ru/C wykazały różną dyspersję i różną średnią wielkość krystalitów rutenu w zależności od zawartości tego pierwiastka w materiale. Zaobserwowano, że im wyższa zawartość rutenu w próbce tym większy średni rozmiar jego krystalitów, co ma wpływ na większą aktywność tego katalizatora. Aktywność kontaktów rośnie wraz ze wzrostem temperatury prowadzenia procesu. Spreparowany układ Ru20/C (gdzie cyfra oznacza zawartość w % wag. Ru w próbce) w temperaturze 270oC wykazuje aktywność wyższą od katalizatora przemysłowego (Ni/Al2O3), co stanowi ciekawy aspekt aplikacyjny i pokazuje, że układy Ru/C mogą być alternatywą dla konwencjonalnego katalizatora niklowego, powszechnie stosowanego w metanizacji tlenku węgla
File
  • File: 1
    PRACA KONCOWA.pdf
Request a WCAG compliant version

Uniform Resource Identifier
https://repo.pw.edu.pl/info/master/WUTeb61fe1c3ec24f7294b6b332f3501a84/
URN
urn:pw-repo:WUTeb61fe1c3ec24f7294b6b332f3501a84

Confirmation
Are you sure?
Report incorrect data on this page